Flydende fase overgangsmekanisme
Væskefase-overgangsmekanismen blev først foreslået af Kerr og Ciric, næsten samtidig med fastfase-overgangsmekanismen. De mener, at kernedannelsen og væksten af zeolit-molekylsigtekrystaller udføres direkte i opløsningen, den indledende gel opløses langsomt i opløsningen, og de aktive arter aluminosilikationer dannes, og derefter opstår kondensation, der langsomt danner de strukturelle enheder, der kræves for zeolit-molekylsigter, og derefter yderligere generere zeolit-molekylsigter.
Først, efter at de råmaterialer, der kræves til zeolit-molekylsigter, er blandet, polymeriserer hovedarterne silikat og aluminat til dannelse af en indledende aluminosilikatgel. Denne aluminosilikatgel dannes hurtigt under høje koncentrationsforhold, så den har en høj grad af uorden, men denne aluminosilikatgel kan indeholde nogle primære strukturelle enheder, såsom fireleddede ringe, seksleddede ringe osv. Samtidigt der etableres en opløsningsligevægt mellem denne gel og væskefasen. Desuden er opløselighedsproduktet af aluminosilikationer tæt forbundet med strukturen og temperaturen af gelen. Efterhånden som krystallisationstemperaturen ændres, etableres en ny gel- og opløsningsligevægt mellem denne gel og væskefasen. For det andet fører stigningen i koncentrationen af polysilicat og aluminat i væskefasen til dannelsen af krystalkerner, efterfulgt af væksten af zeolit molekylsigtekrystaller. Under kernedannelsen og krystalvæksten af zeolit-molekylsigter forbruges polysilicat- og aluminations-ioner i væskefasen, hvilket forårsager den fortsatte opløsning af silica-aluminiumoxidgelen. Da opløseligheden af zeolitkrystaller er mindre end for amorf gel, er det endelige resultat den fuldstændige opløsning af gelen og den fuldstændige vækst af zeolit molekylsigtekrystaller.
Zhdanovs eksperiment viste, at væksthastigheden af zeolit-molekylsigtekrystaller er tæt forbundet med koncentrationen af polysilicat- og aluminations-ioner i væskefasen, og koncentrationen af hver komponent i væskefasen ændrer sig konstant under krystallisationsprocessen. Disse eksperimentelle resultater understøtter væskefaseovergangsmekanismen. Det mest gunstige bevis på væskefaseovergangsmekanismen er den direkte krystallisation af zeolitmolekylsigter fra væskefasen. Koizumi et al. direkte syntetiserede zeolit-molekylsigter såsom SOD, GIS og FAU fra klarede opløsninger.
To-faset overgangsmekanisme
Da folk stadig skændtes om, hvorvidt zeolit-molekylsigte-krystallisation var gennem væskefase-overgangsmekanisme eller fastfase-overgangsmekanisme, foreslog forskere to-fase-overgangsmekanismen efter 1980'erne. Den tofasede overgangsmekanisme mener, at flydende faseovergang og fastfaseovergang eksisterer samtidigt i krystallisationsprocessen af zeolit molekylsigte, som kan forekomme i to krystallisationsreaktionssystemer separat eller i et system på samme tid.
Gabelica et al. bekræftet eksistensen af den tofasede overgangsmekanisme fra deres forskning i krystallisationen af ZSM-5 molekylsigte og Na Y-zeolit. Iton et al. først anvendte lille vinkel neutronspredningsteknologi til at studere krystallisationsprocessen af ZSM-5 molekylsigte, og fandt ud af, at krystallisationen af ZSM-5 zeolit molekylsigte fulgte forskellige mekanismer, når man brugte forskellige siliciumkilder. Derfor konkluderes det, at selvom den samme type zeolitmolekylsigte anvendes, er dens vækstmekanisme forskellig under forskellige krystallisationsbetingelser.
Oct 11, 2024
Flydende fase overgangsmekanisme og tovejs
Send forespørgsel
